La ZNIEFF « Massif du Montoulié de Périllou » est située à cheval sur les départements de l'Aude et des Pyrénées-Orientales. Elle est également partiellement incluse dans le territoire du Parc naturel régional de la Narbonnaise en Méditerranée. Elle englobe le massif du Montoulié de Périllou, à la limite entre la partie orientale des Corbières et la plaine littorale. Le territoire défini occupe une superficie d'environ 3280 hectares à l'ouest de l'étang de Leucate, et s'étage entre 150 et 710 mètres.
Le périmètre de la ZNIEFF est matérialisé par une succession de voies de communication (routes et chemins), de limites de parcelles et de thalwegs.